Estudio de la separación de molibdeno 99 (99Mo) a partir de una solución de 99Mo/99mTc utilizando quitosano obtenido de pluma de calamar y entrecruzando con glutaraldehído

Abstract

El tecnecio 99 metaestable (99mTc) es el radioisótopo más usado en medicina nuclear para el diagnóstico por imágenes y su producción involucra el uso de reactores de investigación empleando diferentes métodos de separación del molibdeno 99 (99Mo). La irradiación de blancos de 235U produce 99Mo de fisión de alta actividad especifica que abastecen generadores de 99mTc, siendo los elevados costos de producción y la generación de residuos radiactivos sus principales desventajas. La otra técnica de obtención de 99mTc es por el método de extracción con solventes como metil etil cetona (MEC), que utiliza el 99Mo de baja actividad específica luego de irradiar MoO3 en polvo. En la presente tesis se ha obtenido el polímero quitosano pluma de calamar (PQPC), proveniente de restos de calamar gigante (Pota) y también se ha trabajado con quitosano comercial Sigma-Aldrich (PQSA), los cuales se han modificado químicamente a partir de una reacción de entrecruzamiento con glutaraldehído. Estos polímeros fueron caracterizados por técnicas de espectroscopía infrarroja (FTIR) para determinar los grupos funcionales característicos, difracción de rayos X (DRX) para evaluar el grado de cristalinidad y por titulación potenciométrica para encontrar el punto de carga cero (pHPZC). Además, se determinó previamente la masa molar por el método viscosimétrico y el grado de desacetilación por el método conductimétrico para los quitosanos utilizados en la síntesis. Por otro lado, el estudio de equilibrio de adsorción del MoO42− fue realizado bajo condiciones controladas a un pH de 6, tiempo de agitación de 60 minutos y masa del adsorbente de 0.1 g en 10 mL de solución. El mecanismo de la cinética de adsorción fue descrito mejor según la ecuación de pseudo-segundo orden con las constantes de velocidad de 5.060 y 5.857 g μCi−1 min−1x10−3 para el PQSA y PQPC respectivamente. Así mismo el modelo de isoterma de adsorción experimental, se ajusta al modelo de Langmuir, siendo las constantes de Person al cuadrado (R2) de 0.968 para el PQSA y 0.936 para el PQPC. Finalmente se evaluó la capacidad de adsorción de 99Mo en una columna cromatográfica de matriz adsorbente, obteniendo altos porcentaje de adsorción de 96.4% para el PQPC y 96.2% para el PQSA.

Metastable technetium 99 (99mTc) is the most widely used radioisotope in nuclear medicine for imaging and its production involves the use of research reactors employing different methods of separation of molybdenum 99 (99Mo). The irradiation of 235U targets produces 99Mo of fission of high specific activity that supply generators of 99mTc, being the high production costs and the generation of radioactive waste its main disadvantages. The other technique of obtaining 99mTc is by the method of extraction with solvents such as methyl ethyl ketone (MEK), which uses the 99Mo of low specific activity after irradiating MoO3 powder. In the present thesis we have obtained the polymer chitosan squid feather chitosan (PQPC), from giant squid (Pota) remains and we have also worked with Sigma-Aldrich commercial chitosan (PQSA), which have been chemically modified from a cross-linking reaction with glutaraldehyde. These polymers were characterized by infrared (FTIR) spectroscopy techniques to determine the characteristic functional groups, X-ray diffraction (XRD) to evaluate the degree of crystallinity and by potentiometric titration to find the zero-charge point (pHPZC). In addition, the molar mass was previously determined by the viscometry method and the degree of deacetylation by the conductometric method for the chitosan used in the synthesis. On the other hand, the sorption equilibrium study of MnO42− was performed under controlled conditions at a pH of 6, stirring time of 60 minutes and mass of the adsorbent of 0.1 g in 10 mL of solution. The mechanism of sorption kinetics was best described according to the pseudo-second order equation with rate constants of 5.060 and 5.857 g μCi−1 min−1x10−3 for PQSA and PQPC, respectively. Likewise, the experimental adsorption isotherm model fits the Langmuir model, with Person squared constants (R2) being 0.968 for PQSA and 0.936 for PQPC. Finally, the 99Mo sorption capacity was evaluated in an adsorbent matrix chromatographic column, obtaining high sorption percentages of 96.4% for PQPC and 96.2% for PQSA